Ромола Гарай родилась 6 августа 1982 года в Гонконге. Её мать Дженет - журналистка, отец Эдриан Гарай - банковский менеджер. Дедушка Бернгард «Берт» Гарай - еврей-эмигрант из Венгрии - был основателем пресс-фотоагентства Кейстоун (Keystone Press-Photographic agency).
В семье, помимо Ромолы, росло ещё трое детей. Её необычное имя - женская версия от Romulus, имени одного из легендарных основателей Рима.
Когда девочке было пять лет, семья переехала в Сингапур, а через три года в Уилтшир, Великобритания. В шестнадцатилетнем возрасте Ромола переселилась в Лондон, где посещала школу для девочек в Сити и начала работать моделью. Параллельно она принимала участие во всех школьных театральных постановках, а также появлялась на подмостках Национального Молодёжного театра (англ. National Youth Theatre). Успешно окончив школу, Ромола поступила в колледж королевы Марии Лондонского университета (англ. Queen Mary, University of London), где изучала английскую литературу.
В восемнадцать лет девушку заметил агент по подбору актёров, предложивший ей эпизодическую роль Элизабет в телевизионном сериале «Последняя из блондинок-красоток» (англ. The Last of the Blonde Bombshells).
После участия в нескольких проектах на канале BBC её первым успехом стала роль в экранизации классического романа Чарльза Диккенса «Николас Никклби» в 2002 году. Фильм получил положительные отзывы, а актёрский состав удостоился награды от Национального совета критиков США.
После утверждения на роль Кассандры в драме Тима Файвелла «Я захватываю замок», Ромола принимает решение бросить учёбу и сосредоточить свои силы на актёрской карьере. В 2003 году она была номинирована на премию BIFA в категории «Самый многообещающий дебютант», а через год снова была в списках номинантов BIFA за роль второго плана в драме «А в душе я танцую», за которую в 2005 году она также получила награду Лондонского сообщества критиков (англ. London Film Critics' Circle). В 2004 году она снялась в киноверсии романа Теккерея «Ярмарка тщеславия» и романтической мелодраме «Грязные танцы 2: Гаванские ночи».
После премьеры в 2007 году «Ангела» Франсуа Озона ежедневник The Independent назвал Ромолу «актрисой года». В том же году она появилась в картине «Искупление», где её партнёрами стали Джеймс МакЭвой и Кира Найтли. Критики высоко оценили её игру, и Ромола получила номинацию на премию газеты Evening Standard в категории «Лучшая актриса».
Режиссёр Стивен Полиакофф, работавший с актрисой над фильмом «1939», назвал её «следующей Кейт Уинслет» и выразил мнение, что в будущем Ромола станет одной из самых влиятельных британских актрис. В 2009 году Ромола исполнила роль Эммы Вудхаус в мини-сериале канала BBC «Эмма» по одноимённому роману Джейн Остин, за работу в котором она была номинирована на соискание премии «Золотой глобус» в категории «Лучшая женская роль в мини-сериале или телефильме».