Гурген Тонунц родился 2 сентября 1922 года в Тифлисе.
С 1938 по 1941 год учился в Мурманском мореходном училище и параллельно занимался в театральной студии. В 1941 году добровольцем ушёл на фронт. Служил на Северном флоте на сторожевом корабле СКР-19 (ледокольный пароход «Семён Дежнёв»). 27 августа 1942 года участвовал на нём в бою у порта Диксон с немецким тяжёлым крейсером «Адмирал Шеер», был ранен.
Кинодебют состоялся в 1947 году. В том же году поступил на режиссёрский факультет ВГИКа, в мастерскую Льва Кулешова. Обучение окончил в 1952 году.
С 1952 по 1956 год был актёром и режиссёром Кустанайского областного драматического театра.
С 1956 года работает на «Мосфильме» в качестве ассистента режиссёра.
С 1957 года - актёр Театра-студии киноактёра. Прославился в основном благодаря исполнению роли революционера Камо в ряде историко-революционных фильмов. Как свидетельствуют, ему удалось передать очень близкий к реальному образ Камо, его личность.
Умер 21 сентября 1997 в Москве. Похоронен на Троекуровском кладбище.