Начала вести дневник в возрасте 14 лет и продолжала их в течение почти 40 лет. Лев Николаевич поощрял детей к ведению дневников и в ранние годы иногда читал записи Татьяны Львовны. Поэтому особенный интерес в её мемуарах представляют рассказы об отце, его образе жизни, повседневном быте.
В 1899 году вышла замуж за уездного предводителя дворянства Михаила Сергеевича Сухотина. Татьяна Львовна, как и её сёстры Мария и Александра, была последовательницей учения Толстого, вегетарианкой. С 1917 по 1923 год состояла хранителем музея-усадьбы Ясная Поляна.
С 1925 года в эмиграции. Участвовала в работе благотворительного Толстовского фонда, который был организован в 1939 году.
Из Парижа она переехала в Италию, где провела остаток своей жизни.
Похоронена на протестантском кладбище в Риме.
Дочь Татьяны Львовны - Татьяна Михайловна Сухотина-Альбертини («Татьяна Татьянна», как называл её дедушка; 1905-1996); автор нескольких книг воспоминаний: «Моя мать», «Моя бабушка», «Толстой и детство».